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非均质多孔介质中气体流量分布及苯去除效果的研究

发布时间:2022-12-06

在非均质含水介质中,应用地下水曝气技术修复挥发性有机污染场地时存在污染物去除率极不均匀、修复效果差等问题。为了揭示地下水曝气修复在非均质多孔介质中修复效果不佳的原因,吉林大学Yao, M.等研究人员于2020年在Journal of Hazardous Materials上发表了题为“Effects of air flowrate distribution and benzene removal in heterogeneous porous media during air sparging remediation”的研究论文。

受长江流域环境水科学研究公众号邀请,中国地质大学(武汉)袁松虎教授课题组硕士生滕晓宇对本文进行了解读。


第一部分:内容解读

摘要:在非均质多孔介质中,地下水曝气(Air Sparging,AS)修复过程中修复效果的降低引发关注。该研究采用一种改进的光透射可视化方法,研究了AS过程中空气在含苯非均质多孔介质中的聚集、迁移和流量分布。实验结果表明,多孔介质中苯的去除率主要受空气流量分布的控制,空气流量分布可作为评价修复效果的主要因素。空气迁移可视化显示:ΔPe > 0 kPa (ΔPe:界面上方和下方介质的进气压差),累积厚度和长度随ΔPe和注气速率的增加呈指数衰减。采用气体流量传感器对空气流量进行监测,当ΔPe ≤ 0 kPa时,流量呈高斯分布,当0 < ΔPe < 0.3 kPa时, 为梯形分布; 当ΔPe ≥ 0.3 kPa时,呈指状分布。空气流量的指状分布导致界面上方苯去除率极不均匀,降低了整体苯去除率。这些发现揭示了AS在非均质多孔介质中修复效果不佳的原因,有助于更好地理解在非均质含水层中的修复机理。

研究背景:

地下水曝气(AS)技术是去除地下水和饱和土壤中挥发性有机污染物(VOCs)最有效的方法之一。当空气在AS过程中注入多孔介质时,由于压力和浮力的作用,携带污染物的空气逐渐上升到表面。但在实际现场应用中,由于含水层的异质性,AS修复效果往往较差。因此,有必要研究空气在非均质多孔介质中的迁移和流量分布,以及它们对AS过程中污染物去除的影响。

实际上,空气在非均质多孔介质中的运移主要依赖于地质非均质界面。根据前人的研究,将界面下方和界面上方的介质渗透率比值定义为R。渗透率是描述孔隙平均大小的参数,而真实多孔介质中的孔隙大小是不均匀的,通过界面的空气会沿着阻力最小的气孔迁移。因此,有必要考虑孔隙大小对界面空气迁移的影响。一维的实验结果往往不能表示实际土壤和地下水系统的维度和结构复杂性。因此,需要研究空气在二维非均质多孔介质中的聚集和迁移及其对污染物去除的影响。此外,空气流量是影响污染物去除效率的最重要因素之一,即空气的传质效率。

综上所述,空气在非均质多孔介质中的迁移和流量分布对污染物的去除有很强的影响。此外,在AS过程中,空气通道外的污染物只能通过扩散进入空气通道来去除,这将是修复的限制因素。


结果与讨论:

实验采用高温灭菌后的透明熔融石英砂模拟多孔介质,以苯为挥发性污染物的代表,在如图1所示的二维砂槽装置进行AS试验。

Fig. 1. Schematic diagram of the experimental setup. (a) Schematic of the air sparging system; (b) schematic of the plexiglass tank.


二维非均质多孔介质中空气的聚集与运移

图2显示了ΔPe和Qinj(空气注入速率)不同值处观测到的空气积聚情况。在不同ΔPe值的地质界面下(图2a)可观察到有无空气聚集,地质界面可分为空气不阻塞界面(Pe ≤ 0 kPa)和空气阻塞界面(Pe > 0 kPa)。可视化结果表明,在二维非均质多孔介质中,空气积聚厚度和长度对ΔPe和Qinj值较为敏感。

Fig. 2.(a) Images of airflow passing through the interface with different ΔPe values; (b) relationship between the thickness of air accumulation and ΔPe at different Qinj values; (c) images of air accumulation with increased Qinj at ΔPe = 0.1 kPa; and (d) length variation curve of air accumulation with increased Qinj under ΔPe = 0.1 kPa. The red box in (a) points to air accumulation, the red dotted lines in (a) represent the geologic interface, and the inset in (d) is the exponential decay fitting curve. The unit of ΔPe is kPa (For interpretation of the references to color in this figure citation, the reader is referred to the web version of this article.).


喷淋压力(Pg)对空气积聚很敏感,空气积聚会导致Pg的增加。因此,建立了Pe值与Pg值之间的关系(图3a)。由此可见,Pg随Qinj的增加线性增加,拟合系数均大于0.99,说明界面没有改变Qinj与Pg的线性关系,但由于界面下方空气积聚,Pg随ΔPe的增加线性增加(图4b),拟合系数均大于0.95。

在ΔPe和Qinj的不同值处观察到的迁移模式可视化如图4所示。当Pe < 0 kPa时(图4a),界面上方的ZOI角减小,当Qinj增大到750 L/h时,界面上方的ZOI面积较均质多孔介质减少83%(图4g)。结果表明:当Pe < 0 kPa,与以往研究一致。

Fig. 3. Relationship between the sparging pressure and Qinj (a), and sparging pressure and ΔPe (b).


Fig. 4.Visualizations of migration patterns observed at different values of ΔPe and Qinj. (a) ΔPe = -0.1 kPa; (b) ΔPe = 0 kPa; (c) ΔPe = 0.1 kPa; (d) ΔPe = 0.3 kPa;(e) ΔPe = 0.8 kPa; (f) ΔPe = 1.1 kPa; (g) relationship of the ZOI area and Qinj at different ΔPe values. The solid lines in (g) represent the total ZOI area, and thedotted lines represent the ZOI area above the interface. The unit of ΔPe is kPa.


当Pe > 0 kPa(图4c-f)时,在界面下方观察到空气积聚,导致界面上方的ZOI面积显著增加。仅从ZOI角度难以定量描述界面上方的ZOI面积。当Pe = 0.1 kPa、Qinj = 120 L/h时,ZOI区域出现曲线拐点(图4g),这与空气积聚长度变化曲线相一致(图2d)。此外,在不同的Qinj值下,界面上方的ZOI始终为0。可视化结果为定量描述Pe > 0 kPa时的界面上方ZOI面积提供了证据,表明界面上方ZOI面积主要取决于空气积聚的长度,呈指数型衰减增加。


二维非均质多孔介质中的气流分布

空气流量分布曲线如图5所示。由于二维砂槽装置尺寸的限制,当Pe ≥ 0.3 kPa时,蓄积空气的范围达到砂槽边界(图5d-f);但由于通过界面的气流总是选择进入阻力最小的通道,因此气流的流量分布并没有改变。边界条件会增加界面上方ZOI内的空气强度。

Fig. 5.(a)–(f) Air flowrate distribution with different values of ΔPe and Qinj: (a) ΔPe = -0.1 kPa; (b) ΔPe = 0 kPa; (c) ΔPe = 0.1 kPa; (d) ΔPe = 0.3 kPa; (e) ΔPe = 0.8 kPa; (f) ΔPe = 1.1 kPa. (g)–(i) Dimensionless air flowrate distribution curves with different ΔPe values: (g) ΔPe = -0.1 kPa; (h) ΔPe = 0 kPa; (i) ΔPe = 0.1 kPa.


二维非均质多孔介质中苯的去除

图7为二维多孔介质中不同时间段苯的等浓度图,以及50 L/h注汽流速条件下空气在二维多孔介质中的迁移和流量分布。空气的迁移和流量分布与苯的去除率非常一致(图6e、7),但在一些无效的通道中,可视化图像中没有检测到空气流量,没有起到去除污染物的作用。结果表明,通过对比以往实验和模拟研究的空气饱和度分布,空气流量分布可以更好地描述苯的去除。

Fig. 7.Distribution simulations of benzene in the aqueous phase changed at different interface levels with (a) ΔPe = -0.1 kPa, (b) ΔPe= 0 kPa, (c) ΔPe = 0.1 kPa, and (d) ΔPe = 0.3kPa at 0, 60, 240 and 600 min; and (e) visual images, air flowrate distribution and benzene concentration distribution (240 min) were coupled. The red lines in (e) represent the isoconcentration contour of benzene, and the blue boxes represent the benzene concentration of the sampling position. The unit of ΔPe is kPa (For interpretation of the references to color in this figure citation, the reader is referred to the web version of this article.)


AS修复过程中,当ΔPe ≥ 0.3 kPa时,空气蓄积左侧的苯去除率明显快于右侧(图6d)。这表明,空气迁移路径上的苯可以在空气积聚时迅速去除。综上所述,当ΔPe ≥ 0.3 kPa时,界面显著降低了ZOI内苯的总去除率,增加了AS过程中的修复时间(图7)。空气流量的指状分布导致界面上方苯的去除极不均匀,大大增加了AS过程中修复效果的预测难度。另外,当AS停止后,高浓度区域的苯污染液体容易再次扩散到修复完的低浓度井区,从而导致AS技术失败。

Fig. 7. The total removal rate of benzene in the aqueous phase when the remediation performed for 1500 min.

 

结论:

该研究采用改进的光透射可视化方法,研究了AS过程中空气在苯污染的非均质含水层中的聚集、迁移和流量分布。提供了大量的实验数据,证明了空气迁移和流量分布对非均质多孔介质中苯去除的影响。通过对比以往实验和模拟研究的空气饱和度,发现空气流量分布可以更好地描述苯的去除情况。ΔPe > 0 kPa时,其厚度和长度随ΔPe和Qinj的增大呈指数衰减增加。界面在ΔPe ≤ 0 kPa时对苯的去除率影响不明显,而在ΔPe > 0 kPa。特别是当ΔPe ≥ 0.3 kPa时,由于地质界面上方和下方渗透率差异的扩大,空气流量出现指指分布,导致界面上方苯的去除极为不均匀,这是以往报道中没有观察到的。


第二部分:贡献解读

背景问题:由于含水介质的非均质性造成AS修复效果差、污染物去除不均匀,以往的研究多为均质含水介质,或一维实验结果,不能很好的表示实际土壤和地下水系统的维度和结构复杂性,无法准确揭示出AS修复效果差的原因。


核心贡献:采用光投射可视化实验方法研究非均质含水介质中的曝气过程

该研究采用光透射可视化方法研究了污染非均质多孔介质中空气在AS过程中的聚集、迁移和流量分布。揭示了非均质多孔介质中AS修复率下降的原因,为进一步加强AS技术在非均质含水层中的应用提供依据。

 

结果贡献:首次较为全面的给出了非均质含水介质中AS修复的规律与机制

1)定量表征不同程度的界面效应;

2)可视化二维非均质含水层不同界面和空气注入速率下的空气聚集与运移;

3)定量分析风量分布,建立风量分布预测模型;

4)考察AS过程中非均质含水层中苯的去除率,并根据空气的聚集、迁移和流量分布阐明地质非均质对苯去除率的修复机理。


原文来源Yao, M. , Bai, J. , Chang, Y. , Qin, C. , Li, F. , & Yang, X. , et al. Effects of air flowrate distribution and benzene removal in heterogeneous porous media during air sparging remediation. Journal of hazardous materials, 2020, 398, 122866, https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2020.122866

本文由中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室袁松虎教授课题组硕士生滕晓宇解读。受作者能力所限,本文难免有不当之处,敬请各位读者谅解。如疑义、建议或其他方面的学术交流,请于袁松虎教授联系,邮箱yuansonghu622@cug.edu.cn.